Формирование нейтральных и слабоионизированных кластеризованных молекулярных пучков из сверхзвуковых струй: методологические проблемы и пути их решения


Просмотр статьи
PDF, 1,3 МБ

Formation of neutral and weakly ionized clustered molecular beams from supersonic jets: Methodological problems and solutions

This paper describes the techniques and methodological problems involved in the formation of molecular beams with clusters, as well as ways to solve them. Principles for selecting the optimal nozzle-to-skimmer distance under clustered flow conditions are presented. Scattering and mass selection processes in neutral and partially ionized clustered beams are illustrated and explained. The dependences of monomer density in a clustered beam on the stagnation pressure and nozzle-to-skimmer distance are recorded and explained. It is shown that, depending on the geometry of the molecular beam recording system, the results in clustered flows can differ significantly. The attractiveness of using gas flow ionization methods with a high-voltage electric beam in the jet and an electric discharge in the nozzle diffuser for producing cluster ions is substantiated. Using the example of a charged particle transport system implemented at the LEMPUS-2 facility, the possibilities of producing cluster ions of acceptable intensity are demonstrated.

molecular beam, cluster, electron beam, discharge, mass spectrometry

DOI: http://doi.org/10.33257/PhChGD.27.1.1224

Виталий Эдуардович Художитков, Александр Евгеньевич Зарвин, Валерий Владимирович Каляда

Том 27, выпуск 1, 2026 год



В настоящей работе представлено описание методик и методологических проблем формирования молекулярных пучков из сверхзвуковых потоков с кластерами, а также путей решения этих проблем. Приведены принципы выбора оптимального расстояния сопло – скиммер в условиях кластированного потока. Проиллюстрированы процессы рассеяния и селекции по массам в нейтральных и частично ионизованных кластированных пучках, приведены соответствующие объяснения. Зарегистрированы и объяснены особенности зависимостей плотности мономеров в кластированном пучке от давления торможения и расстояния сопло – скиммер. Показано, что в зависимости от геометрии регистрирующей системы молекулярного пучка результаты в кластированных потоках могут иметь значительные различия. Обоснована привлекательность использования методов ионизации газового потока высоковольтным электрическим пучком в струе и электрическим разрядом в диффузоре сопла для получения кластерных ионов. На примере системы транспорта заряженных частиц, реализованной на установке ЛЭМПУС-2, продемонстрированы возможности получения кластерных ионов приемлемой интенсивности.

молекулярный пучок, кластер, электронный пучок, разряд, масс-спектрометрия

DOI: http://doi.org/10.33257/PhChGD.27.1.1224

Виталий Эдуардович Художитков, Александр Евгеньевич Зарвин, Валерий Владимирович Каляда

Том 27, выпуск 1, 2026 год



1. Yamada I. Materials processing by cluster ion beams: History, Technology, and Applications. Boca Raton: CRC, 2016. 260 pp.
2. Popok V.N. Energetic cluster ion beams: Modification of surfaces and shallow layers // Materials Science and Engineering: R: Reports. 2011. V. 72, Issues 7-8. P. 137–157.
3. Fukuma Y., Arifuku M., Asada H., Koyanagi T. Growth of ferromagnetic semiconductor Ge1-xMnxTe films on BaF2 (111) by ionized cluster beam deposition // J. Appl. Phys. 2005. V. 97, Issue 7: 073910.
4. Yamada I., Matsuo J., Toyoda N., Kirkpatrick A. Materials processing by gas cluster ion beams // Materials Science and Engineering: R: Reports. 2001. V. 34, Issue 6. P. 231-295.
5. Zeng X., Pelenovich V., Xing B., Rakhimov R., Zuo W., Tolstogouzov A., Liu C., Fu D., Xiao X. Formation of nanoripples on ZnO flat substrates and nanorods by gas cluster ion bombardment // Beilstein J. Nanotechnol. 2020. V. 11. P. 383-390.
6. Ieshkin A.E., Tolstoguzov A.B., Korobeishchikov N.G., Pelenovich V.O., Chernysh V.S. Gas-dynamic sources of cluster ions for basic and applied research // Phys. Usp. 2022. V. 65, Issue 7. P. 677-705.
7. Rietmeijer F.J.M. Natural fullerenes and related structures of elemental carbon. Dordrecht: Springer, 2006. 297 pp.
8. Wang X., Zhang X., Liu L., Song T., Liu Z., Cui X. First-Principles Study of B16N16 Cluster-Assembled Porous Nanomaterials // Nanomaterials. 2023. V. 13, Issue 13:1927.
9. Guo Y., Cui L., Zhao D., Song T., Cui X., Liu Z. T-C56: a low-density transparent superhard carbon allotrope assembled from C16 cage-like cluster // J. Phys. Condens. Matter. 2020. V. 32, Issue 16:165701.
10. Smirnov B.M. Generation of cluster beams // Phys. Usp. 2003. V. 46, Issue 6. P. 589-628.
11. Карпенко А.Ю., Батурин В.А. Источники кластерного пучка. Часть 1. Методы получения кластерных пучков // J. of Nano- and Elec. Phys. 2012. V. 4, Issue 3: 03015.
12. Карпенко А.Ю., Батурин В.А. Источники кластерного пучка. Часть 2. Формирование кластерных пучков в сопловых источниках // J. of Nano- and Elec. Phys. 2012. V. 4, Issue 4: 04015.
13. Becker E.W., Bier K., Henkes W. Strahlen aus kondensierten atomen und molekeln im hochvakuum // Z. Phys. 1956. V. 146, Issue 3. P. 333-338.
14. Henkes W. Massenspektrometrische untersuchung von strahlen aus kondensiertem wasserstoff // Z. Naturforsch. A. 1962. V. 17, Issue 9. P. 786-789.
15. Takagi T. Ion–surface interactions during thin film deposition // J. Vac. Sci. and Technol. A. 1984. V. 2, Issue 2. P. 382-388.
16. Takagi T. Ionized cluster beam deposition and epitaxy. N. J.: Noyes Publications, 1988. 231 pp.
17. Bossel U. Scimming of molecular beams from diverging nonequilibrium gas jets // Arch. Mech. Stosow. Mechanics. 1974. V 26, Issue 3. P. 355-367.
18. Kantromtz A., Grey I. A High Intensity Source for the Molecular Beam. Part I. Theoretical // Rev. Sci. Instrum. 1951. V. 22, Issue 5. P. 328-332.
19. Рамзей Н. Молекулярные пучки. M.: Иностранная литература, 1960. 410 с.
20. Zarvin A.E., Kalyada V.V., Madirbaev V.Z., Korobeishchikov N.G., Khodakov M.D., Yaskin A.S., Khudozhitkov V.E., Gimelshein S.F. Condensable supersonic jet facility for analyses of transient low-temperature gas kinetics and plasma chemistry of hydrocarbons // IEEE Transact. Plasma Sci. 2017. V. 45, Issue 5. P. 819-827.
21. Khudozhitkov V.E., Kalyada V.V., Zarvin A.E. Development of a method for molecular beam mass spectrometry of supersonic jets ionized by a high-voltage electron beam // Technical Physics. 2024. V. 69. Issue 6. P. 905–916.
22. Художитков В.Э., Зарвин А.Е., Каляда В.В. Масс-спектрометрия кластированных потоков при ионизации газа низкотемпературной плазмой в диффузорной части сопла // Масс-спектрометрия. 2024. Т. 21, №2. С. 71-80.
23. Bossel U. On the optimization of skimmer geometries // Entropie. 1971. V. 42. P. 12-17.
24. Zarvin A.E., Sharafutdinov R.G. Influence of a stream perturbation before the skimmer on molecular-beam parameters // J. Appl. Mech. Tech. Phys. 1978. V. 19, Issue 3. P. 321-324.
25. Zarvin A.E., Sharafutdinov R.G. Formation of supersonic molecular beams by means of a skimmer // J. Appl. Mech. Tech. Phys. 1979. V. 20, Issue 6. P. 744-749.
26. Ashkenas H., Sherman F.S. 4th International Symposium on Rarefield Gas Dynamics. New York: Academic Press, 1966.
27. Patel M., Geethika B.R., Thomas J., Joshi H. Spatial mapping of low pressure cluster jets using Rayleigh scattering // Scientific Reports. 2023. V. 13: 6338.
28. Hagena O.F. Cluster ion sources // Rev. Sci. Instrum. 1992. V. 63, Issue 4. P. 2374–2380.
29. Smith R.A., Ditmire T., Tisch J.W.G. Characterization of a cryogenically cooled high-pressure gas jet for laser/cluster interaction experiments // Rev. Sci. Instrum. 1998. V. 69, Issue 11. P. 3798–3804.
30. Zarvin A.E., Sharafutdinov R.G. Applicability of a model of the formation of a molecular beam under conditions of translational disequilibrium // Fluid Dynamics. 1980. V. 15, Issue 3. P. 468-471.
31. Dering E.D., Dubrovin K.A., Zarvin A.E., Kalyada V.V., Khudozhitkov V.E. Using the method of molecular beam mass spectrometry for studying the particle-scattering process in a clustered jet // Instrum. Exp. Tech. 2024. V. 67, Issue 5. P. 1042–1050.
32. Коробейщиков Н.Г., Роенко М.А., Николаев И.В. Диагностика потоков газовых кластеров с помощью поперечных профилей интенсивности молекулярного пучка // Сибирский физический журнал. 2018. Т. 13, № 1. С. 80 – 94.
33. Zarvin A.E., Kalyada V.V., Khudozhitkov V.E. Features of molecular-beam mass spectrometry registration of clusters in underexpanded supersonic jets // Thermophysics and Aeromechanics. 2017. V. 24, Issue 5. P. 671-681.
34. Buck U., Meyer H. Scattering analysis of cluster beams: Formation and fragmentation of small Arn clusters // Phys. Rev. Lett. 1984. V. 52, Issue 2. P. 109-112.
35. Schütte S., Buck U. Strong fragmentation of large rare gas clusters by high energy electron impact // Internat. J. of Mass Spectrometry. 2002. V. 220, Issue 2. P. 183–192.
36. Yang S., Daineka D.V., Chatelet M. Experimental investigations of size distribution through large van der Waals cluster beam cross-section // Chem. Phys. Let. 2003. V. 377, Issues 5-6. P. 595-600.
37. Korobeishchikov N.G., Penkov O.I. Simple method to gas cluster size determination based on molecular beam cross-section // Vacuum. 2016. V. 125. P. 205-208.
38. Смирнов Б.М. Процессы в расширяющемся и конденсирующемся газе // УФН. 1994. Т. 164, № 7. С. 665-703.
39. Buck U., Krohne R. Cluster size determination from diffractive He atom scattering // J. Chem. Phys. 1996. V. 105, Issue 13. P. 5408-5415.
40. Mathew J.V., Chowdhury A., Bhattacharjee S. Sub cutoff microwave driven plasma ion sources for multielemental focused ion beam systems // Rev. Sci. Instrum. 2008. V. 79, Issue 6: 063504.
41. Maurya S.K., Barman S., Pan N., Bhattacharjee S. Effect of plasma and beam parameters on focal dimensions in micrometer charged particle optics: Enhanced nonlinear demagnification below the Debye length // Physics of Plasmas. 2019. V. 26, Issue 6: 63103.
42. Listopad A., Coenen J., Davydenko V., Ivanov A., Mishagin V., Savkin V., Schweer B., Shulzhenko G., Uhlemann R. Use of the focusing multi-slit ion optical system at RUssian Diagnostic Injector (RUDI) // Rev. Sci. Instrum. 2012. V. 83, Issue 2: 02B707.
43. Shikhovtsev I., Ivanov A., Davydenko V. et al. Overview of neutral beam injectors for plasma heating and diagnostics developed at Budker INP // Journal of Plasma Physics. 2024. V. 90, Issue 1: 155900301.
44. Gorbachev Y., Leshchev D. Sensitivity analysis of gas-phase chemistry leading to diamond deposition // Fullerenes Nanotubes and Carbon Nanostructures. 2020. V. 28, Issue 4. P. 277–280.
45. Krasnov N.V., Kuzmin A.F., Arsenyev A.N. Mass discrimination in a quadrupole mass analyzer with pre-filters at different resolution levels // Scientific Instrumentation. 2011. V. 21, Issue 4. P. 65-69.
46. Алмазов В., Андреева А., Галль Л., Помозов Т. Дискриминации по массе в квадрупольном масс-спектрометре с ионизацией электронным ударом // Научное приборостроение. 2012. Т. 22, № 1. С. 107–112.
47. Haberland H. A model for the processes happening in a rare-gas cluster after ionization // Surf. Sci. 1985. V. 156. P. 305-312.
48. Aruev N.N., Boltenkov B.S., Novokhatsky A.N. Mass-spectrometric measurements of helium isotopes in structural materials of the Globus-M tokamak // Intern. J. Mass Spectrometry. 2013. V. 305, Issue 1. P. 76-80.
49. Лебедев А.Т. Масс-спектрометрия в органической химии. М.: БИНОМ. Лаборатория знаний, 2003. 493 с.
50. de Hoffmann E., Stroobant V. Mass Spectrometry: Principles and Applications. Toronto: John Wiley & Sons Ltd., 2003. 512 pp.
51. Зарвин А.Е., Ходаков М.Д., Коробейщиков Н.Г., Каляда В.В. Масс-спектрометрия ионизированных аргоновых, метановых и аргон-метановых сверхзвуковых потоков // Современная наука: исследования, идеи, результаты, технологии. 2013. Вып. 1, № 12. С. 194-199.
52. Yang S., Philippe L., Chatelet M. Formation of (CH4)N van der Waals clusters by seeded supersonic expansion // Int. J. Mass Spectr. 2007. V. 263, Issues 2-3. P. 190–194.
53. Zarvin A.E., Korobeishchikov N.G., Khodakov M.D., Kalyada V.V. Jet plasma-chemical reactor for the conversion of methane: the use of clustering // Adv. Mater. Phys. Chem. 2012. V. 2, Issue 4B. P. 146-149.
54. Korobeishchikov N.G., Zarvin A.E., Madirbaev V.Zh., Sharafutdinov R.G. Condensation of argon, monosilane and their mixtures in a pulse free jet // Plas. Chem. Plas. Proc. 2005. V. 25, Issue 4. P. 319-349.
55. Abu-samha M., Ryding M. J., Uggerud E., Sæthre L. J., Børve K. J. Changing role of carrier gas in formation of ethanol clusters by adiabatic expansion // J. Chem. Phys. 2017. V. 147, Issue 1: 014301.
56. Bonhommeau D., Viel A., Halberstadt N. Dissociative ionization of neon clusters Nen, n=3 to 14: A realistic multisurface dynamical study // J. Chem. Phys. 2005. V. 123, Issue 5: 054316.
57. Bonhommeau D., Bouissou T., Halberstadt N., Viel A. Modelization of the fragmentation dynamics of krypton clusters (Krn,n=2–11) following electron impact ionization // J. Chem. Phys. 2006. V. 124, Issue 16: 164308.
58. Bonhommeau D., Halberstadt N., Viel A. Fragmentation dynamics of argon clusters (Arn, n=2 to 11) following electron-impact ionization: Modeling and comparison with experiment // J. Chem. Phys. 2006. V. 124, Issue 18: 184314.