Описание лазерно-индуцированного воспламенения синтез-газа в воздухе с использованием уровневой модели колебательной неравновесности


Просмотр статьи
PDF, 1,0 МБ

Modelling of syngas/air laser-induced ignition with the state-to-state vibrational kinetics taken into consideration

A thermal non-equilibrium kinetic model for a syngas/air mixture taking into account the state-to-state vibrational kinetics of CO, N2, O2, H2, and OH molecules was developed. Physico-chemical processes occurring in the mixture when CO molecule are highly vibrationally excited by the absorption of resonant CO laser radiation were considered. It was shown that non-equilibrium vibrational excitation of CO molecules leads to the acceleration of chemical reactions and allows to initiate the combustion of the syngas/air mixture effectively. Due to the radiation absorption and vibrational-chemistry coupling strongly non-Boltzmann vibrational distributions of molecule are formed, which has a considerable influence on the syngas combustion kinetics. The results of the state-to-state model were compared with the predictions of simplified models that do not take into account vibrational nonequilibrium or disruption of local Boltzmann vibrational distributions.

syngas, laser-induced ignition, vibrational non-equilibrium, state-to-state model

DOI: http://doi.org/10.33257/PhChGD.22.6.961


Том 22, выпуск 6, 2021 год



Была построена термически неравновесная кинетическая модель для описания воспламенения смеси синтез-газ/воздух, учитывающая поуровневую колебательную кинетику молекул CO, N2, O2, H2 и OH. С использованием построенной модели были рассмотрены физико-химические процессы, протекающие при воздействии на синтез-газ излучения CO-лазера. Показано, что неравновесное возбуждение колебаний молекул CO резонансным лазерным излучением приводит к ускорению химических реакций и позволяет инициировать воспламенение смеси синтез-газ/воздух. При этом функции распределения молекул по колебательным уровням, формирующиеся в неравновесном газе, сильно отличаются от распределений Больцмана, что необходимо учитывать при определении скоростей химических реакций. Проведено сравнение результатов, полученных с использованием уровневой модели, с результатами расчётов, выполненных в термически равновесном приближении, а также с использованием модели, не учитывающей нарушение локальных распределений Больцмана в модах молекул.

синтез-газ, лазерно-индуцированное воспламенение, колебательная неравновес-ность, уровневая модель

DOI: http://doi.org/10.33257/PhChGD.22.6.961


Том 22, выпуск 6, 2021 год



1. Starik, A.M., Titova, N.S. Effects of thermal nonequilibrium in combustion // 33rd Thermo-physics Conference, AIAA Paper 1999-3637 (1999). https://doi.org/10.2514/6.1999-3637
2. Voelkel, S., Masselot, D., Varghese, P.L., Raman, V. Analysis of hydrogen–air detonation waves with vibrational nonequilibrium // AIP Conf. Proc. 2016. Vol. 1786. P. 070015 (9pp). https://doi.org/10.1063/1.4967591
3. Shi, L., Shen, H., Zhang, P., Zhang, D., Wen, C. Assessment of vibrational non-equilibrium effect on detonation cell size // Combust. Sci. Technol. 2017. Vol. 189. Pp. 841–853. https://doi.org/10.1080/00102202.2016.1260561
4. Kadochnikov, I.N., Arsentiev, I.V. Modelling of vibrational nonequilibrium effects on the H2–air mixture ignition under shock wave conditions in the state-to-state and mode approximations // Shock Waves. 2020. Vol. 30. Pp. 491–504. https://doi.org/10.1007/s00193-020-00961-0
5. Starik, A.M., Loukhovitski, B.I., Sharipov, A.S., Titova, N.S. Intensification of shock-induced combustion by electric-discharge-excited oxygen molecules: numerical study // Combust. The-ory Model. 2010. Vol. 14, Pp. 653–679. https://doi.org/10.1080/13647 830.2010.499966
6. Starikovskiy, A., Aleksandrov, N. Plasma-assisted ignition and combustion // Prog. Energy Combust. Sci. 2013. Vol. 39. Pp. 61–110. https://doi.org/10.1016/j.pecs.2012.05.003
7. Synthesis Gas Combustion: Fundamentals and Applications ed. by Lieuwen, T.C., Yang, V., Yetter, R.A. (CRC Press, Taylor & Francis Group, Boca Raton, FL, 2009)
8. Starik, A.M., Sharipov, A.S., Titova, N.S. Intensification of syngas ignition through the excita-tion of CO molecule vibrations: a numerical study // J. Phys. D: Appl. Phys. 2010. Vol. 43. P. 245501 (14pp). https://doi.org/10.1088/0022-3727/43/24/245501
9. Арсентьев, И.В. О влиянии параметров разряда на кинетику плазменно-стимулированного воспламенения синтез-газа в воздухе // Физико-химическая кинетика в газовой динамике. Принято к публикации.
10. Лосев, С.А. Физико-химические процессы в термически неравновесном газе // Физико-химическая кинетика в газовой динамике. 2012. Т. 12. №. 1. https://chemphys.edu.ru/pdf/2012-03-22-001.pdf
11. Lament, C., George, T., Meister, K.A., Tufts, J.C., Rich, J.W., Subramaniam, V.V., Martin, J.-P., Piar, B., Perrin, M.-Y. Nonequilibrium vibrational kinetics of carbon monoxide at high translational mode temperatures // Chem. Phys. 1992. Vol. 163. Pp. 241-262. https://doi.org/10.1016/0301-0104(92)87106-J
12. Plonjes, E., Palm, P., Chernukho, A.P., Adamovich, I.V., Rich, J.W. Time-resolved Fourier transform infrared spectroscopy of optically pumped carbon monoxide // Chem. Phys. 2000. Vol. 256. Pp. 315–331. https://doi.org/10.1016/S0301-0104(00)00096-3
13. Lee, W., Adamovich, I.V., Lempert, W.R. Optical pumping studies of vibrational energy trans-fer in high-pressure diatomic gases // J. Chem. Phys. 2001. Vol. 114. Pp. 1178-1186. https://doi.org/10.1063/1.1332400
14. Plonjes, E., Palm, P., Lee, W., Chidley, M.D., Adamovich, I.V., Lempert, W.R., Rich, J.W. Vi-brational energy storage in high pressure mixtures of diatomic molecules // Chem. Phys. 2000. Vol. 260. Pp. 353–366. https://doi.org/10.1016/S0301-0104(00)00257-3
15. Huber K.P., Herzberg. G. Molecular spectra and molecular structure. IV. Constants of diatomic molecules (Van Nostrand, New York, 1979). P. 716.
16. Кустова, Е.В., Савельев, А.С., Лукашева, А.А. Уточнение поуровневых моделей химиче-ской кинетики с помощью данных траекторных расчетов // Физико-химическая кинетика в газовой динамике. 2018. Т. 19. №. 3. https://chemphys.edu.ru/issues/2018-19-3/articles/767/
17. Adamovich, I.V., Macheret, S.O., Rich, W.J., Treanor, C.E. Vibrational energy transfer rate using force harmonic oscillator model // J. Thermophys. Heat Transfer. 1998. Vol. 12. Pp. 57–65. https://doi.org/10.2514/2.6302
18. Millikan, R.C., White, D.R. Systematics of Vibrational Relaxation // J. Chem. Phys. 1963. Vol. 39. P. 3209. https://doi.org/10.1063/1.1734182
19. Kadochnikov, I.N., Loukhovitski, B.I., Starik, A.M. Thermally non-equilibrium effects in shock-induced nitrogen plasma: modelling study // Plasma Sources Sci. Technol. 2013. Vol. 22. P. 035013. https://doi.org/10.1088/0963-0252/22/3/035013
20. Langhoff, S.R., Bauschlicher, C.W. Global dipole moment function for the X1Σ+ ground state of CO // J. Chem. Phys. 1995. Vol. 102. Pp. 5220-5225. https://doi.org/10.1063/1.469247
21. Ionin, A.A. Electric discharge CO lasers // in Gas Lasers ed. by Endo. M., Walter, R.F. (CRC Press, Taylor and Francis, Boca Raton, Florida, USA, 2007). Pp. 201–237.
22. Glass, G.P., Klronde, S. Vibrational Relaxation of Carbon Monoxide in Collisions with Atomic Hydrogen // J. Phys. Chem. 1982. Vol. 86. Pp. 908-913. https://doi.org/10.1021/j100395a014
23. Blauer, J.A., Nickerson, G.R. A survey of vibrational relaxation rate data for processes im-portant to CO2-N2-H2O infrared plume radiation // 7th Fluid and PlasmaDynamics Conference, AIAA Paper 1974-536 (1974). https://doi.org/10.2514/6.1974-536